Birth of clouds seen under the electron microscope

Description

In the very current context of global warming, we know that clouds play a beneficial role since they reflect part of the solar radiation out of our atmosphere. However, the basic mechanisms of cloud formation, although known (condensation of atmospheric water vapor on aerosols (particles) suspended in the air), are not fully understood and therefore require continued research. The WATEM project makes an experimental contribution to this subject by directly studying the formation of liquid water, or even ice, from a humid atmosphere on aerosols within an environmental electron microscope. The challenges are multiple: avoiding the irradiation of aerosols under the effect of the electron beam, creating a humid atmosphere, i.e. introducing water vapor into the column, managing and controlling the humidity level according to the pressure and temperature, with the need to cool down the samples in a controlled manner.We used 2 electron microscopes (EM) dedicated to environmental in situ studies: a scanning EM 'ESEM' and a transmission EM 'ETEM'. Due to the gas pressure limitation to approximately 20 mbar, cooling of the sample to around 0°C is necessary to obtain a relative humidity of 100% and to condense water from the vapor, or to form ice at lower temperatures (below -50°C). An original prototype of a fast cooling 'chip' was developed using a microsystem based on the Peltier effect and mounted on a commercial TEM holder. An adaptation was made for an "in-house" scanning EM tomography stage. This device offers an interesting alternative to usual sample holders based on conduction cooling using a liquid nitrogen tank. Deliquescence and efflorescence (respectively dissolution and recrystallization) of model aerosols (NaCl salt) were studied live by condensing liquid water from vapor in Environmental Electron Microscopes. After calibration of the relative humidity measurements, we observed these phenomena at humidity levels in agreement with the literature (respectively around 75 and 45%). We have highlighted phenomena of morphological instability during water uptake, due to the diffusion of Na+ and Cl- ions on the supporting carbon film of microscope grids. 3D characterizations were carried out in in situ dynamics conditions, which to our knowledge had never been done before.The study of mixtures of salt + sand aerosols confirmed that salt constitutes the systematic seed of water drops around aggregates of particles.We were also interested in jet engine combustion residues which are the cause of condensation trails in the upper atmosphere, a subject not initially planned. Through TEM experiments combining rapid videos and EELS and EDX chemical analyzes typically conducted at -70°C and under 20 mbar of water vapor, we were able to identify the 'crystal-chemical' nature of the particles on which the ice nanocrystallization takes place.

Abstract (French)

Dans le contexte très actuel du réchauffement climatique, on sait que les nuages jouent un rôle bénéfique puisqu'ils renvoient une partie du rayonnement solaire hors de notre atmosphère. Pour autant, les mécanismes élémentaires de formation des nuages, s'ils sont connus (condensation de la vapeur d'eau atmosphérique sur des aérosols (particules) en suspension dans l'air), ne sont pas entièrement compris et nécessitent donc des recherches continuelles. Le projet WATEM apporte une contribution expérimentale à ce sujet en étudiant directement la formation d'eau liquide, voire de glace, à partir d'une atmosphère humide sur des aérosols au sein d'un microscope électronique environnemental. Les challenges sont multiples : éviter l'irradiation des aérosols sous l'effet du faisceau d'électrons, réaliser une atmosphère humide, i.e. introduire de la vapeur d'eau dans la colonne, gérer et contrôler le taux d'humidité en fonction de la pression et de la température, avec la nécessité de refroidir de manière maîtrisée les échantillons.Nous avons utilisé 2 microscopes électroniques (ME) dédiés à l'in situ environnemental : un ME à Balayage 'ESEM' et un ME en transmission 'ETEM'. Du fait de la pression de gaz limitée à environ 20 mbar, un refroidissement de l'échantillon au voisinage de 0°C est nécessaire pour obtenir une humidité relative de 100 % et condenser de l'eau à partir de la vapeur, ou former de la glace à plus basse température (en-dessous de -50°C). Un prototype original de 'chip' de refroidissement rapide à été développé à l'aide d'un microsystème à effet Peltier adapté à un porte-objet commercial de ME en Transmission. Une adaptation en a été réalisée pour une platine de tomographie 'maison' en ME à Balayage. Ce dispositif offre une alternative intéressante aux porte-objets usuels basés sur un refroidissement par conduction à l'aide d'un réservoir d'azote liquide.La déliquescence et l'efflorescence (respectivement dissolution et recristallisation) d'aérosols modèles (sel de table NaCl) ont été étudiées en direct en condensant de l'eau liquide à partir de la vapeur dans des Microscopes Electroniques Environnementaux. Après calibration des mesures d'humidité relative, nous avons observé ces phénomènes à des taux d'humidité en accord avec la littérature (respectivement autour de 75 et 45 %). Nous avons mis en évidence des phénomènes d'instabilité morphologique lors de la prise d'eau, dus à la diffusion d'ions Na+ et Cl- sur le film de carbone support des grilles de microscopie. Des caractérisations 3D ont été réalisées en conditions dynamiques in situ, ce qui à notre connaissance n'avait jamais été fait. L'étude de mélanges d'aérosols sel + sable ont confirmé que le sel constitue le germe systématique des gouttes d'eau autour des amas de particules.Nous nous sommes également intéressés à des résidus de combustion de moteurs d'avion à réaction qui sont à l'origine des trainées de condensation dans la haute atmosphère, un sujet non prévu au départ. Par des expériences en Microscopie Electronique en Transmission alliant vidéos rapides et analyse chimiques EELS et EDX conduites typiquement à -70°C et sous 20 mbar de vapeur d'eau, nous avons pu identifier la nature 'cristallo-chimique' des particules sur lesquelles la nanocristallisation s'opère.

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