Published July 31, 2024 | Version v1
Journal article

Insights into amorphous low-density hydrous RuO2 for supercapacitors using ab initio molecular dynamics simulations

Others:
Laboratoire d'analyse et d'architecture des systèmes (LAAS) ; Université Toulouse Capitole (UT Capitole) ; Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse) ; Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse - Jean Jaurès (UT2J) ; Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3) ; Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP) ; Université de Toulouse (UT)
Équipe Nano-ingénierie et intégration des oxydes métalliques et de leurs interfaces (LAAS-NEO) ; Laboratoire d'analyse et d'architecture des systèmes (LAAS) ; Université Toulouse Capitole (UT Capitole) ; Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse) ; Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse - Jean Jaurès (UT2J) ; Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3) ; Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP) ; Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse Capitole (UT Capitole) ; Université de Toulouse (UT)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse (INSA Toulouse) ; Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université de Toulouse (UT)-Institut National des Sciences Appliquées (INSA)-Université Toulouse - Jean Jaurès (UT2J) ; Université de Toulouse (UT)-Université Toulouse III - Paul Sabatier (UT3) ; Université de Toulouse (UT)-Centre National de la Recherche Scientifique (CNRS)-Institut National Polytechnique (Toulouse) (Toulouse INP) ; Université de Toulouse (UT)
European Project: 771793,H2020,ERC-2017-COG,ERC 3D-CAP(2018)

Description

Hydrated ruthenium dioxide (RuO2 ) stands out as the archetype of pseudocapacitive materials, renowned for its outstanding capacitance and remarkable stability for supercapacitor applications. Herein, we introduce a model of amorphous low-density hydrous RuO2 for supercapacitors, utilizing a combined approach of ab initio molecular dynamics simulations (AIMD) and density functional theory (DFT), along with Nudged Elastic Band (NEB) methods, making the first instance of such an approach. Starting from an anhydrous amorphous structure, we systematically increase hydration levels within the model. Our simulations reveal the critical role of OH groups at oxygen non-bridging sites and molecular water in enhancing hydrogen mobility. Furthermore, the presence of water facilitates the Grotthuss mechanism, forming a ring of H-bond donors and acceptors involving water and oxygen. This mechanism connects distant sites, creating multiple pathways for hydrogen migration within the system, with an activation range of 0.3-0.4 eV. These findings provide valuable insights into the behavior of hydrated RuO2 in supercapacitors, shedding light on the interplay between hydration and hydrogen motion for enhanced energy storage applications.

Abstract

International audience

Additional details

Created:
January 13, 2025
Modified:
January 13, 2025